福建物构所金属,新型多孔材料有望替代活性炭

近年来,金属有机孔材料由于其良好的多孔性能和结构可设计,已被证明是一种具有潜在应用前景的二氧化碳吸附材料,但发展高稳定性(耐高温、水、酸、碱等)并易大规模制备和能高效转化二氧化碳的金属有机多孔材料仍是挑战。

近年来,金属有机孔材料由于其良好的多孔性能和结构可设计,已被证明是一种具有潜在应用前景的二氧化碳吸附材料,但发展高稳定性(耐高温、水、酸、碱等)并易大规模制备和能高效转化二氧化碳的金属有机多孔材料仍是挑战。

昨日从浙江省科技厅获悉,在浙江省自然科学基金支持下,中科院宁波材料所陈亮课题组承担的新型杂化金属有机骨架材料设计及其电子结构与构效关系研究项目取得了重大突破,开发的新型多孔材料凭借性能上的卓越优势,有望在气体吸附、分离等领域取代传统的活性炭材料。 众所周知,活性炭材料因表面积大具有良好的吸附能力,被广泛应用于生产、生活中,如吸附甲醛、净化空气、处理废水等。陈亮课题组开发的新型金属-有机骨架材料,具有更高的比表面积和可调节的孔径结构,在气体吸附、存储、分离、催化及传感等领域具有很好的应用前景。课题组在对该材料金属位点进行过渡金属掺杂改性后,在国际上首次将其与有机硅合成杂化膜材料。基于该技术,中科院宁波材料所与赢创德固赛开展项目合作,联合成立了石油和化工行业膜法CO2分离技术工程研究中心,由陈亮担任该中心技术委员会主任。 据陈亮介绍,比表面积是评价多孔材料吸附性能好坏的一个非常重要的参数,比表面积越大,意味着材料的吸附能力越强。单从比表面积来对比,1克新型金属有机框架材料*高达7000多平方米,而作为典型的多孔材料,优质活性炭的比表面积约2000平方米/克,普通活性炭仅仅有几百平方米/克。 陈亮表示,相比于颗粒状的多孔吸附材料,将金属有机骨架材料与有机硅制备成杂化膜更有应用前景。例如在页岩气提纯工艺中,筛分效应往往被用于甲烷与二氧化碳的分离,杂化膜能够充分利用二氧化碳和甲烷分子直径不同的特点,通过控制多孔材料孔径对两者进行分离。而作为该项成果的*大创新点,金属有机骨架材料与有机硅制备的杂化膜厚度*“薄”,仅为50~150纳米,从而保证了气体透过性好、效率高,相比于传统的变压吸附等气体分离技术,极大的节约了能耗,降低了工艺复杂度。

将二氧化碳催化转化为高附加值的化工产品是化学家们所面临的一项长期挑战。目前,各种均相催化体系对CO2的活化转化,往往需要高温、高压的条件,且分离提纯成本高,而采用高效的多孔非均相催化剂有望解决这一难题。金属-有机框架化合物因其具有高比表面积、丰富的化学官能团和金属中心以及可调的孔道,近年来在多相催化中应用广泛。

中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室洪茂椿课题组和袁大强课题组合作,利用合适的配体和金属离子,设计组装了一个具有多种超高活性位点的金属有机多孔材料FJI-H14。该材料具有良好的水稳定性、酸碱稳定性、热稳定性,可大规模快速制备,在常温常压下对二氧化碳具有超高的吸附性能和高效的二氧化碳催化转化,能反复使用而不失活。进一步研究发现,其良好的吸附和催化性能来源于多种活性位点与二氧化碳客体较强的相互作用。该研究为发展能直接用于发电厂尾气处理的多孔材料提供了新思路。相关研究结果发表在Nature Communications上。

中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室洪茂椿课题组和袁大强课题组合作,利用合适的配体和金属离子,设计组装了一个具有多种超高活性位点的金属有机多孔材料FJI-H14。

最近,中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员曹荣和副研究员黄远标领导的MOFs催化团队,在科技部“973”计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、中科院青年创新促进会、中科院海西研究院“春苗人才”专项等支持下,在MOFs非均相催化转化二氧化碳研究中取得进展。他们利用咪唑官能化的直线型羧酸配体与Zr离子通过同网络合成和后合成共价修饰的策略,制备得到了尺寸可调节的纳米级多孔咪唑嗡盐离子型催化材料。由于催化剂中咪唑官能基团的存在可增强对CO2的吸附,其中布朗斯特酸位点(Zr–OH/Zr–OH2)和路易斯碱碘离子的存在,可以实现在不需要任何助催化剂、无溶剂、常压条件下协同催化烯烃环氧化物与CO2反应生成环状碳酸酯。该催化剂能够实现回收多次利用,并保持活性基本不变,该工作有望为新型稳定的MOF催化材料的制备提供一个新的策略。相关研究结果发表在《化学科学》(Chem. Sci., 2016, DOI:10.1039/C6SC04357G)上。

研究工作得到了中科院战略性先导科技专项、科技部973计划、国家自然科学基金、中科院青年创新促进会等的支持。

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此外,该研究团队将Salen与三嗪单体共聚,一锅法制备了同时具有咪唑鎓盐和Salen的离子型介孔有机框架化合物,该多孔催化剂成功实现了对烯烃环氧化物与CO2反应生成环状碳酸酯的协同催化(Chem. Commun., 2016, 52, 13288-13291)。

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福建物构所二氧化碳吸附与转化研究取得进展

福建物构所金属-有机框架材料催化二氧化碳转化研究获进展

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